绿色燃料制取与利用：羟胺（NH2OH）等高值化学品的电合成研究新进展

近日，高翔院士团队与南方科技大学梁永晔教授团队合作在国际高水平期刊Nature Communications 上发表题为 “Selective electrosynthesis of hydroxylamine from aqueous nitrate/nitrite by suppressing further reduction”的研究论文。高翔院士、张霄研究员为论文共同通讯作者。

  利用可再生能源发电驱动废气/废水治理过程中NO₃^-等含氮物质的还原，为羟胺（NH₂OH）等高值化学品的可持续生产提供了新途径。该研究提出了一种合理的电催化剂设计策略，通过抑制 NH₂OH 的进一步还原来促进 NH₂OH 的电合成。研究人员通过调节锌酞菁（ZnPc）的本征活性，筛选出具有较高NH₂OH 还原能垒的锌酞菁（ZnPc）用于 NO₃^-还原制取NH₂OH。此外，研究人员还发现碳纳米管基底具有显著的NH₃生成活性，而提高ZnPc分子的覆盖率可以有效抑制这种活性。原位电化学红外光谱和差分质谱表征揭示了硝酸盐还原中的 NH₂OH 和 HNO 等关键中间体，并建立了NO₃^-还原制NH₃ 的反应路径。开发的ZnPc催化剂大幅提升了硝酸盐电还原制 NH₂OH 的活性和产物选择性，并且还可将亚硝酸盐高选择性电还原合成环己酮肟，这项研究为电制高价值化学品的电催化剂设计提供了指导。